L'intera raccolta libraria dell'antica famiglia de Rosa, composta da uomini di cultura che hanno collezionato opere letterarie passate e contemporanee, venne ereditata dal marchese Carlantonio de Rosa (1762-1847). A differenza dei suoi familiari, per la maggior parte giuristi, magistrati e avvocati, egli decise di abbandonare la carriera forense e dedicarsi esclusivamente agli studi umanistici. Tra i suoi scritti più noti vi sono gli Opuscoli di Giambattista Vico e i Ritratti poetici di alcuni uomini di lettere antichi e moderni del Regno di Napoli. Fervente cattolico e filantropo, si distinse per le sue opere in favore della comunità quali: l'istituzione di due scuole cattoliche serali, per l'educazione di ragazzi e ragazze più poveri ed offrì protezione a numerosi artisti ed intellettuali. Il marchese de Rosa, inoltre, ricoprì importanti cariche pubbliche: fu vicepresidente della Pubblica Istruzione; regio storiografo dal 1823; regio revisore di libri e vicepresidente del Real Albergo dei Poveri. Il suo interesse per le arti, la scienza e la letteratura fu tanto forte da influenzare la formazione e gestione della biblioteca di famiglia collocata nella piazza di Regina Coeli. Particolare la raccolta di opuscoli, rilegati in miscellanee, che rappresenta la parte più consistente del Fondo Villarosa. Carlantonio de Rosa morì il 31 gennaio del 1847, i suoi eredi continuarono ad arricchire la sua raccolta “unica e pregevole”.